常溫限氧條件下有機(jī)碳源對與厭氧氨氧化匹配的亞硝化的影響研究論

　　厭氧氨氧化作為被廣大學(xué)者關(guān)注的新型脫氮工藝之一，具有動力消耗低、不需要投加有機(jī)物、產(chǎn)泥量少、耗氧量低等優(yōu)點(diǎn)。由于厭氧氨氧化菌生長率較低并且厭氧氨氧化以氨氮和亞硝態(tài)氮作為反應(yīng)基質(zhì)。而在實(shí)際廢水中幾乎不存在亞硝態(tài)氮，導(dǎo)致厭氧氨氧化幾乎不可能作為一個(gè)單獨(dú)工藝應(yīng)用于實(shí)際工程中，如果向厭氧氨氧化工藝中投加亞硝態(tài)氮不僅會增加運(yùn)行費(fèi)用而且可能會造成水體二次污染，基于上述原因眾多學(xué)者研究開發(fā)出了亞硝化工藝。亞硝化工藝作為厭氧氨氧化工藝的前置工藝，可以為后續(xù)的厭氧氨氧化工藝提供大量的反應(yīng)基質(zhì)，為推動厭氧氨氧化工藝應(yīng)用到實(shí)際工程中起到重要作用。亞硝化是將硝化反應(yīng)控制在前半段即只將NH4+- N 氧化到NO2--N 的反應(yīng)，眾多學(xué)者通過控制DO 質(zhì)量濃度在1.0～2.0 mg/L、溫度為35 ℃、pH 控制在8.3～8.5、FA 質(zhì)量濃度達(dá)到6 mg/L 以及曝氣量穩(wěn)定在7.2 L/h 的條件下可以快速的累積亞硝態(tài)氮。研究表明，亞硝化是一個(gè)耗氧的過程，因此DO 是實(shí)現(xiàn)亞硝化的重要因素之一。亞硝化細(xì)菌以及后續(xù)的厭氧氨氧化菌都是自養(yǎng)菌而城市廢水中含有有機(jī)物會促進(jìn)硝化菌等異養(yǎng)菌的生長與亞硝化細(xì)菌、厭氧氨氧化菌競爭反應(yīng)基質(zhì)。因此，通過靜態(tài)實(shí)驗(yàn)研究探討在好氧條件下含有有機(jī)物的廢水對亞硝化的影響，旨在為亞硝化- 厭氧氨氧化工藝應(yīng)用到實(shí)際工程提供理論依據(jù)。

　　1 實(shí)驗(yàn)部分

　　1.1 實(shí)驗(yàn)用水

　　實(shí)驗(yàn)采用實(shí)際生活污水，分別以Na2CO3碳源，以NH4Cl 為氮源進(jìn)水NH4+-N 質(zhì)量濃度約為50mg/L，DO 質(zhì)量濃度控制在1.0 mg/L，pH 穩(wěn)定在7.5～8.0，每升配水加微量元素營養(yǎng)液0.3 mL，營養(yǎng)液配方為：10.0 mg/L EDTA(乙二胺四乙酸)、1.50mg/L FeCl3·6H2O、0.18 mg/L KI、0.15 mg/L H3BO3、0.15 mg/L CoCl2·6H2O、0.12 mg/L ZnSO4·7H2O、0.12mg/L MnCl2·4H2O、0.06 mg/L Na2MoO4·2H2O、0.03mg/L CuSO4·5H2O，運(yùn)行方式為進(jìn)水(瞬時(shí))→曝氣7 h→沉淀排水1 h→閑置1 h。

　　1.2 實(shí)驗(yàn)裝置

　　實(shí)驗(yàn)采用結(jié)構(gòu)為內(nèi)外雙層圓柱形SBR 反應(yīng)器，反應(yīng)器材料為有機(jī)玻璃，反應(yīng)器外層是水浴加熱系統(tǒng)，內(nèi)層作為反應(yīng)系統(tǒng)。反應(yīng)器內(nèi)徑12 cm，外徑14 cm，高為80 cm，總?cè)莘e為9 L，有效容積為8 L，進(jìn)水采用通過高位水箱的方式向反應(yīng)器內(nèi)部供水，通過微電腦計(jì)時(shí)。在反應(yīng)器內(nèi)部設(shè)置曝氣頭并通過外部的空氣壓縮機(jī)向反應(yīng)器內(nèi)部反應(yīng)系統(tǒng)曝氣，曝氣量的大小由連接于二者之間的空氣流量計(jì)進(jìn)行控制，并以微電腦計(jì)時(shí)器實(shí)現(xiàn)曝氣與停曝

　　1.3 分析方法

　　實(shí)驗(yàn)根據(jù)國家環(huán)保局水和廢水監(jiān)測分析方法規(guī)定的方法進(jìn)行檢測。NH4+-N 質(zhì)量濃度采用納氏試劑分光光度法，NO2--N質(zhì)量濃度采用N -(1-萘基)-乙二胺光度法測定，DO 通過便攜式溶解氧儀進(jìn)行測定;COD 采用快速密閉催化消解法;NO3--N質(zhì)量濃度采用紫外分光光度法。

　　2 結(jié)果與討論

　　2.1 DO 對匹配厭氧氨氧化亞硝化反應(yīng)的影響

　　亞硝化細(xì)菌和硝化細(xì)菌均為好氧菌，因此DO在亞硝化過程中是重要的影響因素之一。研究表明[14]，亞硝化細(xì)菌對DO 的親和力高于硝化細(xì)菌。因此在低DO 條件下亞硝化細(xì)菌具有明顯競爭優(yōu)勢，有學(xué)者通過研究發(fā)現(xiàn)DO 質(zhì)量濃度小于1 mg/L 時(shí)亞硝化細(xì)菌的活性明顯強(qiáng)于硝化細(xì)菌，可以控制低DO 淘洗硝化細(xì)菌實(shí)現(xiàn)亞硝化。

　　2.1.1 DO 對NH4+-N 去除效果的影響

　　DO 對NH4+-N 去除效果的影響隨著DO 質(zhì)量濃度的'升高，出水NH4+-N質(zhì)量濃度不斷下降，NH4+-N去除率也隨之增加。當(dāng)DO質(zhì)量濃度達(dá)到2.0 mg/L 時(shí)，NH4+-N平均去除率能夠達(dá)到99%，出水NH4+-N質(zhì)量濃度僅為0.33 mg/L。

　　2.1.2 DO 對NO2--N 累積效果的影響

　　當(dāng)DO 質(zhì)量濃度在0.5～1.0 mg/L 變化時(shí)，NO3--N 質(zhì)量濃度較低NO2--N 累積效果較好。DO 質(zhì)量濃度為1.0 mg/L 時(shí)，NO2--N 累積效果最好。此時(shí)出水NO2--N 平均質(zhì)量濃度為9.819 mg/L，NO2--N 平均累積率為89.423%。隨著DO 質(zhì)量濃度繼續(xù)升高，出水NO2--N 質(zhì)量濃度的增加幅度不明顯而NO3--N 累積量大幅度增加，造成出水NO2--N質(zhì)量濃度不斷下降。而當(dāng)DO 質(zhì)量濃度繼續(xù)上升到2.0 mg/L 時(shí)， 幾乎沒有亞硝態(tài)氮的累積，硝態(tài)氮的累積量已經(jīng)上升到9.239 mg/L，亞硝態(tài)氮的累積率僅為21.458%，與DO=1.0 mg/L 相比降低了67.965%。此時(shí)，亞硝態(tài)氮的累積量不能滿足后續(xù)厭氧氨氧化的需求。DO 質(zhì)量濃度為0.5 mg/L 時(shí)，NO2--N 的累積率卻達(dá)到了87.19%與DO=1.0 mg/L 相比僅降低了2.233%，而出水NO2--N 的質(zhì)量濃度卻低于DO=1.0 mg/L，這是由于出水中幾乎沒有NO3--N 造成的。因此，此時(shí)的亞硝態(tài)氮累積效果要低于DO 質(zhì)量濃度為1.0 mg/L 時(shí)的累積效果實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，DO 質(zhì)量濃度較低時(shí)隨著DO質(zhì)量濃度的升高能夠淘洗掉硝化細(xì)菌進(jìn)而促進(jìn)亞硝化細(xì)菌的生長。研究顯示，亞硝化細(xì)菌、硝化細(xì)菌對溶解氧的親和力不同。而在DO 質(zhì)量濃度較低時(shí)，兩類好氧菌的活性都會被抑制，與亞硝化細(xì)菌相比硝化細(xì)菌的活性受到抑制作用更明顯。此時(shí)亞硝化細(xì)菌會優(yōu)先利用反應(yīng)器中有限的溶解氧將NH4+-N氧化成NO2--N 但是由于有限的生存空間，亞硝化細(xì)菌活性未完全恢復(fù)造成部分NH4+-N 不能被轉(zhuǎn)化成NO2--N。隨著DO 質(zhì)量濃度的不斷升高，亞硝化細(xì)菌受到的抑制作用不斷減弱，亞硝態(tài)氮累積效果不斷增強(qiáng)這一點(diǎn)從不斷上升NO2--N 累積率、NH4+-N去除率可以看出。而隨著溶解氧不斷增加，硝化細(xì)菌的活性也得到釋放并持續(xù)增強(qiáng)，硝化細(xì)菌開始和亞硝化細(xì)菌競爭生存空間，不斷地將生成的NO2--N 轉(zhuǎn)換成NO3--N，這一點(diǎn)從上升的NO3--N 累積量和下降的NO2--N 累積率可以看出。當(dāng)DO 質(zhì)量濃度為1.0mg/L 時(shí)，亞硝化細(xì)菌的活性已基本恢復(fù)而硝化細(xì)菌的活性仍受到抑制作用，此時(shí)NH4+-N的去除率和NO2--N 累積率能穩(wěn)定在90%以上，亞硝態(tài)氮累積效果較好能夠穩(wěn)定地實(shí)現(xiàn)亞硝化。這與張曉寧、RuizG等學(xué)者的研究結(jié)果較為一致。DO 質(zhì)量濃度超過1.0 mg/L 時(shí)，NO2--N 累積率大幅度下降，表明DO 質(zhì)量濃度超過界限值后會促進(jìn)硝化細(xì)菌的活性與亞硝化細(xì)菌競爭反應(yīng)基質(zhì)。DO 質(zhì)量濃度為1.0 mg/L 能夠穩(wěn)定的累積亞硝態(tài)氮較好地實(shí)現(xiàn)亞硝化，但實(shí)際工程中不僅會增加曝氣費(fèi)用而且水中剩余的DO 會影響后續(xù)厭氧氨氧化反應(yīng)，因此研究限氧條件下實(shí)現(xiàn)亞硝化對工程實(shí)際化具有現(xiàn)實(shí)意義。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明， DO 質(zhì)量濃度為0.5 mg/L 時(shí)，NO2--N 累積效果略低于DO=1.0 mg/L，但NH4+-N去除率和NO2--N 累積率仍能穩(wěn)定在80%以上，而且出水NH4+-N/NO2--N為1:1.36 基本符合后續(xù)厭氧氨氧化進(jìn)水的要求。其他學(xué)者也通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)了DO 質(zhì)量濃度較低時(shí)能夠抑制硝化細(xì)菌的生長促進(jìn)亞硝化細(xì)菌的活性，利于NO2--N 的累積。

　　2.2 有機(jī)碳源對匹配厭氧氨氧化亞硝化的影響

　　采用靜態(tài)實(shí)驗(yàn)，進(jìn)水參考城市污水NH4+-N質(zhì)量濃度控制在50 mg/L 左右，溫度穩(wěn)定在26 ℃，DO質(zhì)量濃度維持在0.5 mg/L。用葡萄糖調(diào)節(jié)COD 分別為50、100、150、200 mg/L。單周期為進(jìn)水(瞬時(shí))→曝氣7 h→沉淀排水1 h→閑置1 h，每個(gè)COD 質(zhì)量濃度值連續(xù)運(yùn)行7 d 并檢測進(jìn)、出水NH4+-N、NO2--N、NO3--N 質(zhì)量濃度。

　　2.2.1 有機(jī)碳源條件下COD 去除效果

　　在反應(yīng)初期COD 去除率較低，隨著反應(yīng)的進(jìn)行COD 去除率逐漸增加，第6 天時(shí)COD 去除率達(dá)到43.66%。當(dāng)COD 為100 mg/L 時(shí)，COD 平均去除率為51.12%比COD 為50 mg/L 時(shí)增加了26.89%。當(dāng)COD 為150 mg/L 時(shí)，COD 平均去除率達(dá)到最高為59.05%，而第22 d 提高COD 到200 mg/L 時(shí)，COD 去除率開始下降，通過連續(xù)7 d的觀測COD 平均去除率僅為35.21%。

　　2.2.2 有機(jī)碳源對NH4+- N 去除效果的影響

　　當(dāng)COD 在100 mg/L 以下時(shí)，有機(jī)碳源幾乎沒有對NH4+-N去除效果的產(chǎn)生抑制作用，NH4+-N去除率基本穩(wěn)定在90%以上，其他學(xué)者也通過實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)低濃度的有機(jī)碳源不會抑制亞硝化細(xì)菌的生長[25-28]。隨著COD 質(zhì)量濃度增加到150 mg/L 時(shí)，NH4+- N 去除率開始下降，當(dāng)COD 質(zhì)量濃度達(dá)到200 mg/L 時(shí)NH4+-N去除率只能維持在70%左右。

　　2.2.3 有機(jī)碳源對NO2

　　--N 累積效果的影響

　　COD 質(zhì)量濃度不同對NO2--N累積效果的抑制作用程度不同。當(dāng)COD 質(zhì)量濃度為50 mg/L 時(shí)幾乎沒有對NO2--N 累積效果產(chǎn)生抑制作用，隨著COD 升高，對NO2--N 累積效果開始產(chǎn)生抑制作用。當(dāng)COD 由100 mg/L 增加到150 mg/L時(shí)，NO2--N 累積率由75.1%下降到48.6%，當(dāng)COD達(dá)到200 mg/L 時(shí)，NO2--N 累積率僅為34.5%。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，初始時(shí)反應(yīng)器內(nèi)有機(jī)碳源較少，反硝化細(xì)菌等異養(yǎng)菌的生長受到抑制，此時(shí)亞硝化細(xì)菌等自養(yǎng)菌仍然是優(yōu)勢菌種。這一點(diǎn)從較高的NO2--N 累積率、NH4+-N去除率可以看出。隨著COD不斷地升高，反應(yīng)器內(nèi)的有機(jī)碳源越來越多，反硝化細(xì)菌等異養(yǎng)菌開始繁衍通過利用有機(jī)碳源以及死亡的微生物進(jìn)行新陳代謝。但此時(shí)NH4+-N去除率、NO2--N 累積率仍能維持在一個(gè)較高的數(shù)值，說明此時(shí)亞硝化細(xì)菌仍是優(yōu)勢菌種。分析原因一方面可能是亞硝化細(xì)菌比硝化細(xì)菌對DO 更為敏感，在低DO環(huán)境下亞硝化細(xì)菌的競爭優(yōu)勢要強(qiáng)于硝化細(xì)菌。另一方面在有機(jī)碳源條件下硝化細(xì)菌的生長速率要高于亞硝化細(xì)菌，但是要取代亞硝化細(xì)菌成為優(yōu)勢菌種仍是一個(gè)漫長的過程[29]。但是當(dāng)COD 超過150mg/L 時(shí)，硝化細(xì)菌的數(shù)量已經(jīng)超過了亞硝化細(xì)菌。硝化細(xì)菌不僅會優(yōu)先利用反應(yīng)器中的DO，將生成的NO2--N 進(jìn)一步氧化成NO3--N，造成NO2--N 出水濃度大幅度下降而且由于DO 的大量消耗導(dǎo)致亞硝化細(xì)菌無法進(jìn)行新陳代謝，數(shù)量開始下降。由于與反硝化細(xì)菌等異養(yǎng)菌相比COD 過高其已經(jīng)超過利用有機(jī)碳源進(jìn)行新陳代謝所能承受的飽和濃度，因此反應(yīng)器中有機(jī)碳源大量剩余使得COD 去除率較低。

　　3 結(jié)論

　　DO 質(zhì)量濃度在不同范圍內(nèi)對亞硝化細(xì)菌、硝化細(xì)菌活性的影響不同。DO 質(zhì)量濃度為1.0 mg/L時(shí)，亞硝化細(xì)菌的活性要優(yōu)于硝化細(xì)菌，能夠?qū)崿F(xiàn)亞硝態(tài)氮穩(wěn)定的累積較好地實(shí)現(xiàn)亞硝化。隨著DO 質(zhì)量濃度繼續(xù)升高，硝化細(xì)菌活性不斷增強(qiáng)對亞硝化細(xì)菌產(chǎn)生抑制作用。在DO 質(zhì)量濃度為0.5 mg/L時(shí)，出水NH4+-N/NO2--N為1:1.36 能夠滿足后續(xù)厭氧氨氧化進(jìn)水的要求，NO2--N累積效果較好。有機(jī)碳源是影響亞硝化的重要因素之一，在有機(jī)碳源濃度較低的條件下，COD 對亞硝化細(xì)菌的幾乎沒有抑制作用。當(dāng)COD 超過150 mg/L 時(shí)，硝化細(xì)菌會優(yōu)先利用有限的DO 以及反應(yīng)器中的有機(jī)碳源進(jìn)行生命活動，大量繁殖的反硝化細(xì)菌等異養(yǎng)菌會抑制亞硝化細(xì)菌的活性，降低NO2--N累積效果。

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